具有交联结构的热重排聚合物膜的制备及气体分离性能
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辽宁科技大学 化学工程学院 辽宁 鞍山

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国家自然科学基金资助项目(21878033);辽宁科技大学青年骨干项目(601011507-17)


Preparation and Gas Separation Properties of Thermally Rearranged Polymer Membranes with Crosslinking Structure
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    摘要:

    采用不同摩尔比的9,9’-双[4-(4-硝基-3-羟基苯氧基)苯基]芴(BAHPPF)、3,5-二氨基苯甲酸(DABA)与六氟二酐(6FDA)进行共聚,再经热处理后得到一系列聚酰亚胺(PI)和具有交联结构的热重排(TR)聚合物膜。结果表明,随着热处理温度升高,热重排和交联反应同时发生,显著提高了层间距和膜材料对5种气体的渗透性。此外,随着DABA摩尔比增加,PI膜的玻璃化转变温度(Tg)和热分解温度稍有提升;同时,TR膜材料对H2,CO2,N2,O2和CH4的渗透性和理想选择性也获得了提高。其中,TR-7:3膜表现出了最高的气体渗透性,对H2,CO2,O2,N2和CH4的渗透性分别达到了320.9 Barrers,369.7 Barrers,54.3 Barrers,15.0 Barrers和11 Barrers;同时,TR-7:3和TR-6:4膜对CO2/CH4的理想选择性为33.6和40.6,接近2008 年的Robeson上限;而TR-9:1和TR-8:2膜对O2/N2的分离性能则超过了2008年的上限。

    Abstract:

    9,9’-Bis[4-(4-nitro-3-hydroxyphenoxy)phenyl]fluorine (BAHPPF) and 3,5-diaminobenzoic acid (DABA) with different mole ratios were copolymerized with hexafluorodicarboxylic anhydride (6FDA). After heat treatment, a series of polyimide (PI) and thermal rearrangement (TR) polymer membranes with cross-linked structure were obtained. The experimental results show that with the increase of thermal treatment temperature, the tensile strength and elongation at break of polymer membranes gradually decrease, but the gas permeabilities greatly increases. In addition, the glass transition temperature (Tg) and thermal decomposition temperature of PI membranes are enhanced slightly with the increase of DABA mole ratio. At the same time, the permeabilities of TR membrane materials to H2, CO2, N2, O2 and CH4 are also improved. Among them, the TR-7:3 membrane shows the highest gas permeabilities including H2 of 320.9 Barrer, CO2 of 369.7 Barrer, O2 of 54.3 Barrer, N2 of 15.0 Barrer and CH4 of 11 barrer, respectively. At the same time, the CO2/CH4 selectivities of TR-7:3 and TR-6:4 are 33.6 and 40.6, close to the 2008 Robeson upper bound. Moreover, the O2/N2 separation properties of TR-9:1 and TR-8:2 exceed the 2008 Limit bound.

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  • 收稿日期:2021-10-15
  • 最后修改日期:2021-12-02
  • 录用日期:2022-03-27
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